科研成果 I 王艳磊课题组ACS Nano: 纳米限域离子液体膜实现CO2/H2渗透反转
信息来源:中国人民大学化学与生命资源学院公众号 发布日期:2026年8月16日
CO2/H2分离是合成气净化和蓝氢制备的关键环节。传统膜材料主要依靠孔径和分子尺寸差异筛分,体积更小、扩散更快的H2通常优先透过,CO2则滞留在高压侧,可能增加后续H2再压缩能耗。若能实现CO2优先透过,可简化氢气处理流程,但CO2动力学直径大于H2,传统膜材料难以实现传输反转。
近日,中国人民大学计算纳米流体与界面工程课题组王艳磊与中国科学院过程工程研究所离子液体团队合作,开发了疏水基底辅助的纳米片尺寸调控方法,构筑了连续有序的二维离子液体通道,使得膜筛分机理由尺寸筛分主导转为溶解扩散主导,实现了CO2先于H2透过的限域分离过程。相关工作以《Programming Permeation Inversion in Nanoconfined Ionic Liquid Membranes for Ultra-Selective CO2/H2 Separation》为题发表在ACS Nano期刊,王艳磊为通讯作者。
图1. 纳米限域离子液体膜的设计思路
本工作的核心在于分离机制从尺寸筛分转向亲和驱动的转变。如图1所示,PTFE基底在制膜过程中同时承担支撑和尺寸筛选作用,小尺寸GO纳米片穿过基底,大片径片层则被保留并组装成规整的层状纳米通道,从源头减少片层塌陷、错位及曲折通道的形成。与此同时,PTFE对离子液体较低的亲和性可避免其进入支撑孔道造成堵塞,GO表面的含氧官能团可将[MMIm]BF4稳定限域在层间,使其在界面附近形成有序分布和连续的CO2高溶解度区域。分子动力学模拟表明,[BF4]⁻等离子组分与CO2具有较强的定向静电/Lewis酸碱作用,可促进CO2在层间富集并沿离子液体通道迁移;相比之下,H2与离子液体及GO界面的相互作用较弱,难以进入有效传输区域。由此,膜内主导机制由依赖分子尺寸的Knudsen扩散转变为以CO2溶解度和界面亲和力为核心的溶解扩散,最终实现CO2优先透过。
图2. 分子动力学模拟揭示限域离子液体膜的选择性传输机制
性能结果进一步验证了上述传输机制。混合气中,CO2优先在限域离子液体界面吸附和溶解,并沿连续的亲和通道迁移;H2与GO和离子液体作用较弱,进入有效通道的能力受到抑制。因此,膜在50:50混合气中同时表现出更高的CO2渗透率和选择性,在富氢进料下仍能保持明显的CO2优先传输。具体到分离性能,CO2/H2选择性由单气条件下的14.6提升至50:50混合气条件下的51.5,富氢条件下进一步达到201.9。由此可见,性能提升并非单纯依靠孔径筛分,而是来自规整GO纳米通道降低传输阻力与限域离子液体强化CO2溶解扩散的协同作用。
图3. 限域离子液体膜的CO2/H2分离性能
这项工作提供的关键启示是:实现气体分离中的传输反转,不能只追求更小的孔径,而应同时控制通道结构与分子亲和力。大片径GO片层构成规整纳米通道,纳米限域离子液体重塑局部溶解和扩散环境,两者协同后,可以调控不同气体的透过顺序。
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