DMM课题组Nano Letters :红光钙钛矿量子点稳定性提升的新策略
信息来源:中国人民大学化学与生命资源学院 发布时间:2025年07月12日
近日,中国人民大学化学与生命资源学院在钙钛矿研究领域取得新进展,相关成果以“Mechanism-Guided Redox Protection Suppresses Iodide Oxidation for Air-Stable Red-Emitting Perovskite Quantum Dots”为题发表在美国化学会旗下的纳米科技领域国际顶级期刊Nano Letters上(DOI: 10.1021/acs.nanolett.5c02159),该文章的通讯作者为王弋副教授,第一作者为硕士生黄潇,中国人民大学为唯一通讯单位,研究工作得到国家自然科学基金、北京市自然科学基金、中国人民大学研究基金等项目的资助和支持。
配体工程虽能有效提升全无机钙钛矿量子点(PQDs)的光致发光量子产率,但其碘氧化引发的稳定性瓶颈仍未根本解决。碘离子易氧化为碘分子并催化PQDs降解,此过程难以通过常规配体修饰完全抑制。因此,探索新颖策略以特异性阻断碘的氧化催化路径,对提升PQDs的工作稳定性至关重要。碘氧化引发的级联降解(配体脱离→碘氧化→自催化分解)是PQDs稳定性的核心瓶颈:该机制通过PL衰减及红移、以及碘加速降解等实验现象得以阐明,揭示了碘氧化打破配体动态平衡导致持续降解的本质。
常规配体工程虽能提升初始光致发光量子产率,却难以有效抑制碘氧化路径。针对此,本工作提出氧化还原保护策略:利用硫化物更负的还原电位,特异性将生成的碘还原回碘离子,阻断级联反应。
氧化还原保护策略显著提升了PQDs的环境稳定性。结合配体工程处理的样品在强光照射(>7 W/cm2)下,胶体溶液和薄膜的PL衰减均控制在~15%以内,远优于单独配体处理(薄膜衰减>60%)。同时,其在空气中长期储存(三个月)保持高透明度和红光发射,并展现出优异的热稳定性(100°C加热),为高性能稳定PQD光电器件的制备提供了可靠途径。
研究结果表明,碘离子从纳米颗粒表面的脱附及其后续氧化为碘分子是混合卤化物PQDs级联降解的关键机制。通过利用还原性硫化盐抑制碘氧化途径的氧化还原保护策略,从根本上阻断了该降解路径。此策略与经典配体修饰协同作用,使PQDs胶体溶液实现了接近95%的光致发光量子产率及长达三个月的优异储存稳定性,并在胶体分散体和固态构型中均验证有效,为克服PQD光电子器件的稳定性瓶颈提供了新思路。
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